负极材料及使用了该材料的非水电解质二次电池

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负极材料及使用了该材料的非水电解质二次电池

时间:2020-01-05本站浏览次数:168

       

负极材料及使用了该材料的非水电解质二次电池

本发明涉及非水电解质二次电池用负极材料,其中含有固相B中分散了固相A的复合粒子,前述复合粒子的利用广角X射线衍射测定获得的衍射线中,归属于固相A的衍射X射线的最大衍射X射线强度I

除了上述非水电解质以外,也可采用以下所示的固体电解质。固体电解质被分为无机固体电解质和有机固体电解质。

负极材料B1~B8中,固相B由金属间化合物CoSi2形成的材料B1~B4,固相B由Si和Co的固溶体形成的材料B5~B8,在IA/IB在0.001以上时,放电容量都达到2300mAh以上,容量高于负极材料使用了石墨的比较例25。此外,在0.001≤IA/IB≤0.1时,容量维持率在90%以上,负极材料使用了石墨的比较例25的容量维持率也较高。因此,如实施例5~8的负极材料B2、B3、B6、B7所示,IA/IB在0.001≤IA/IB≤0.1的范围内时,获得高容量和高容量维持率。

此外,锡的结晶学晶胞(正方晶,空间群I41/amd)中含有4个锡原子。由晶格常数a=0.5820nm、c=0.3175nm,得到晶胞体积为0.1075nm3,1个锡原子所占的体积为26.9×10-3nm3。从锡-锂二元系相图判断,室温下锡和锂进行电化学反应形成化合物的情况下,在其反应初期共存锡和化合物Li2Sn52相。Li2Sn5的结晶学晶胞(正方晶,空间群P4/mbm)中含有10个锡原子。由其晶格常数a=1.0274nm、c=0.3125nm,得到晶胞体积为0.32986nm3,1个锡原子的体积(晶胞体积除以晶胞中的锡原子数的值)为33.0×10-3nm3。因此,如果由锡转变为化合物Li2Sn5,则体积增加1.23倍,材料发生膨胀。

揭示了负极使用了上述化合物的实施例的充放电循环特性与负极使用了Li-Pb合金的比较例相比,得到了改善。此外,揭示了实施例的电池容量高于负极使用了石墨的电池的电池容量。

除了上述单体材料以外,在日本专利特开平7-240201号公报中,作为改善循环寿命特性的负极材料,揭示了由过渡元素形成的非铁金属的硅化物。该公报中揭示,将负极材料使用了由过渡元素形成的非铁金属的硅化物的电池作为实施例,负极材料使用了锂金属的电池作为比较例,比较两者的充放电循环特性。与比较例的电池相比,实施例的电池的充放电特性有了改善。但是,与负极材料使用了天然石墨的电池相比,实施例的电池容量即使最大,也只增加了12%左右。

锌的结晶学晶胞(六方晶,空间群P63/mmc)中含有2个锌原子。由晶格常数a=0.2665nm、c=0.4947nm,得到晶胞体积为0.030428nm3,1个锌原子所占的体积为15.2×10-3nm3。如果从锌-锂的二元系相图判断,室温下锌和锂进行电化学反应形成化合物的情况下,经过数个化合物,最终生成锂含量最多的化合物LiZn。LiZn的结晶学晶胞(立方晶,空间群Fd-3m)中含有8个锌原子。由其晶格常数a=0.6209nm,得到晶胞体积为0.2394nm3,1个锌原子的体积(晶胞体积除以晶胞中的锌原子数的值)为29.9×10-3nm3。因此,如果由锌转变为LiZn,则体积增加1.97倍,材料发生膨胀。

比较例17、18除了利用机械合金化的合成时间分别为20小时和3小时以外,以与实施例17同样的条件,制得负极材料E1、E4。然后,除了用负极材料E1或E4替代负极材料A2以外,采用与实施例1同样的方法分别制得电池。




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